Светособирающие антенные системы на основе самоорганизованных ансамблей из полупроводниковых наночастиц

Abstract

Объектом исследования являются полупроводниковые квантовые точки CdSe и CdSe/ZnS (КТ) с диаметром ядра dCdSe=2.1÷5.2 нм, содержащие 2 монослоя ZnS с общей толщиной 1 нм, стабилизированные молекулами триоктилфосфин оксида, ТОРО или длинноцепочечными аминами, а также молекулы тетра-мезопиридилпорфирина и перилен-бисимидов для поверхностной пассивации КТ за счет координационных взаимодействий Цель работы — выяснение механизмов и роли экситон-фононных взаимодействий в тушении фотолюминесценции полупроводниковых квантовых точек CdSe/ZnS и нанокомпозитов «КТ-органический лиганд». В процессе выполнения НИР выполнены исследования тушения фотолюминесценции (ФЛ) полупроводниковых квантовых точек CdSe/ZnS и нанокомпозитов «КТ-органический лиганд», температурной зависимости (77÷300 К) оптических свойств КТ, а также проведены эксперименты по визуализации и регистрации спектрально-кинетических параметров свечения отдельных КТ и нанокомпозитов методами спектроскопии одиночных центров. На основании экспериментальных данных и квантово-механических расчетов впервые обосновано, что тушение ФЛ квантовых точек молекулами порфирина или бисимида зависит от размера ядра CdSe и обусловлено процессами туннелирования делокализованного электрона возбужденной электроно-дырочной пары с последующей локализацией на формируемых поверхностных локальных ловушках. В результате исследования температурной зависимости оптических свойств КТ предложена модель рекомбинации электронов и дырок, возникших при фотовозбуждении, за счет экситон-фононных взаимодействий с участием локализованных поверхностных ловушечных состояний. Обнаружено, что спектры люминесценции индивидуальных КТ проявляют эффекты спектральной диффузии и установлена корреляция квантовой эффективности свечения и кинетик затухания одиночных КТ. Совокупность полученных результатов интерпретирована в рамках туннелирования заряда с поверхности ядра CdSe возбужденной КТ в ближайшее микроокружение. Результаты статистического и корреляционного анализа совокупности спектрально-кинетических данных с учетом пространственного распределения излучающих центров составили основу нового фракционного метода изучения индивидуальных нанокомпозитов сложного состава. Предложенные принципы формирования мультикомпонентных наноструктур на основе КТ могут быть использованы при разработке элементной базы в молекулярной электронике, нанотехнологиях и наносенсорике.